Портман в 8 лет стала вегетарианкой, отказавшись от мяса всех видов, после того как увидела демонстрацию хирургического лазера на цыпленке во время медицинской конференции с её отцом. А спустя несколько лет отказалась от всех остальных продуктов животного происхождения. Натали защищает права животных и окружающую среду, была членом труппы World Patrol Kids. Она не носит мех, перья и кожу. В 2007 году Натали запустила собственную линию обуви из искусственных материалов, а также съездила в Руанду вместе с Джеком Ханной, чтобы снять документальный фильм под названием «Гориллы на грани» (англ. Gorillas on the Brink). Было объявлено, что в 2009 году актриса примет участие в рекламной кампании организации PETA (Люди за этическое обращение с животными, англ. People for the Ethical Treatment of Animals), направленной против использования натурального меха.